Auzindu-se până la Constantinopol de petrecerea şi înţelepciunea Mitropolitului Varlaam, precum şi de înflorirea Bisericii din Moldova sub păstoria sa, Sinodul Marii Biserici l-a propus, în anul 1639, printre cei trei candidaţi la scaunul de patriarh ecumenic, fiind ales apoi Partenie. Este pentru prima şi ultima dată când un ierarh român candidează la scaunul de patriarh ecumenic.
Acest venerabil păstor duhovnicesc al Moldovei s-a dovedit a fi, de asemenea, şi un iscusit făcător de pace, după cuvântul Mântuitorului Hristos, Care zice: „Fericiţi făcătorii de pace, că aceia fiii lui Dumnezeu se vor chema” (Matei 5, 9). Încă pe când era egumen la Secu, a fost trimis de Miron Barnovschi şi de Mitropolitul Anastasie Crimca în fruntea unei solii la ţarul Rusiei şi la Mitropolitul moldovean Petru Movilă de la Kiev. În anul 1632 s-a dus iarăşi în fruntea unei solii de pace la Constantinopol, mijlocind pentru un domn pământean pe scaunul Moldovei.
În anul 1644 este trimis de Vasile Lupu, în fruntea unei alte solii de pace, la domnul muntean Matei Basarab, cu care era de mult în neînţelegere. Astfel, blândul Mitropolit Varlaam a reuşit să împace pentru totdeauna pe cei doi domni şi Bisericile Ortodoxe surori, aducând în mijloc numele lui Iisus Hristos, Care se numeşte „Domn al păcii” şi amintind că şi unii şi alţii sunt fraţi de o credinţă, de o limbă şi de un neam. Ca semn al împăcării, Mitropolitul Varlaam a îndemnat pe Vasile Lupu să zidească biserica Stelea din Târgovişte, iar pe Matei Basarab, să zidească biserica Mănăstirii Soveja în ţinutul Vrancei, numită multă vreme Mănăstirea Dobromira, adică „Bună pace”.
Grija marelui ierarh pentru mântuirea turmei sale era tot aşa de mare ca şi grija pentru luminarea „seminţiei româneşti” cu cărţi de învăţătură creştinească pe limba poporului. În cei 21 de ani de rodnică păstorie s-a străduit, după a sa putere, să zidească numeroase biserici prin sate şi oraşe şi să facă tot felul de danii şi înzestrări la schituri şi mănăstiri. În cele trei scaune episcopale a pus episcopi dintre cei mai evlavioşi, iar la parohii a hirotonit preoţi învăţaţi, plini de frica de Dumnezeu, care în fiecare sărbătoare citeau predica zilei din cazanie, pe înţelesul credincioşilor. În felul acesta, călugării, preoţii şi ierarhii apărau dreapta credinţă, învăţau poporul să ducă o viaţă morală şi-l ţineau unit şi strâns legat de Hristos, de Biserică şi de părinţi.
Aşa a păstorit Mitropolitul Varlaam Biserica Moldovei timp de 21 de ani, jertfindu-se, după a sa putere, pentru întărirea şi apărarea credinţei ortodoxe în Țările Române, pentru mântuirea turmei încredinţate lui de Hristos şi pentru unitatea şi luminarea poporului prin cărţi scrise în grai limpede românesc. Apoi, ajungând la bătrâneţe şi dorind să se pregătească de obştescul sfârşit, în anul 1653 s-a retras din scaun la Mănăstirea Secu, metania sa.
Vechile documente mărturisesc că Mitropolitul Varlaam a avut întotdeauna o deosebită grijă de mănăstirea sa de metanie, unde a crescut şi s-a format duhovniceşte. Că „orice agonisită dobândea, o dăruia Mănăstirii Secu”. A mai dăruit obştii de aici un frumos sacos arhieresc în fir de argint, cărţi de cult, vase şi alte obiecte bisericeşti. La fel şi sora sa după trup, Ecaterina, fratele său şi nepotul său, preotul Ursul din satul Cofeteşti, ţinutul Putnei, au făcut preţioase danii Mănăstirii Secu, întru pomenirea lor şi a marelui mitropolit.
În tradiţia locului se spune că Mitropolitul Varlaam, cât a trăit la Secu, nu stătea fără lucru, ci mereu se ruga, mergea la biserică, citea, traducea şi scria cărţi ziditoare de suflet. Întrucât cunoştea pe mulţi sihaştri şi călugări cu viaţă îmbunătăţită, se spune în tradiţie că mitropolitul a scris şi un pateric cu numeroase vieţi de cuvioşi părinţi, trăitori în codrii şi mănăstirile Moldovei. Acest pateric al Mitropolitului Varlaam s-a păstrat un timp în manuscris în biblioteca Mănăstirii Secu. Mai târziu, un călugăr aghiorit l-a înstrăinat, ducându-l în Muntele Athos, unde apoi s-a pierdut.
În toamna anului 1657, marele ierarh şi părinte al Moldovei, Mitropolitul Varlaam, simţindu-şi aproape obştescul sfârşit, a împărţit toată averea sa, a chemat la sine pe duhovnicul Dosoftei, egumenul Mănăstirii Neamţ, şi a primit Preacuratele Taine. Apoi, dând tuturor sărutarea cea mai de pe urmă, şi-a dat sufletul în braţele Marelui Arhiereu Iisus Hristos, împăcat cu sine, cu Biserica şi cu neamul său. Aşa a trăit şi aşa s-a nevoit pentru mântuirea turmei sale Mitropolitul Varlaam!
Doamne, numără în ceata Sfinţilor Ierarhi pe bunul păstor al Moldovei, Varlaam!
Arhimandrit Ioanichie Bălan, Patericul românesc, Editura Mănăstirea Sihăstria, pp. 210-211